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操纵极性液体中电子和溶剂分子的集体运动
发布时间:2023-11-27 15:55:15 阅读:324

来源:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB);电子科技大学太赫兹科学技术研究中心 张思源 编译

图1。(a,b)具有产生电子的近红外脉冲(橙色)、太赫兹探测脉冲(蓝色)和扰动太赫兹脉冲(绿色)的两个和三个脉冲序列。脉冲沿实时轴t显示。时间间隔t是等待时间,时间间隔τ是延迟时间。在两个脉冲序列中,不存在扰动太赫兹脉冲。(c)作为实时时间t和延迟时间t的函数的探测脉冲ECePr(t,τ)的轮廓图。橙色斜线表示近红外脉冲的时间位置。(d)包含扰动太赫兹脉冲(对角线轨迹)和太赫兹探测脉冲(垂直轨迹)的电场ECeboth(t,τ)的等值线图。
来源:Physical Review Letters (2023). DOI: 10.1103/PhysRevLett.131.166902

    Max Born研究所的研究人员现在已经在太赫兹频率范围内使用超快二维光谱绘制了线性和非线性光学极化子响应图。正如他们在最新一期的《物理评论快报》中所讨论的那样,在近红外中通过飞秒脉冲对异丙醇分子进行多光子电离会产生自由电子,并在太赫兹频率范围内探测和/或操纵由此产生的液体介电性质的变化。

    电子和周围的溶剂偶极子云通过电力耦合,可以进行联合集体运动。太赫兹(THz)频率范围内的这种多体激发被称为极化子,迄今为止几乎没有被探索过。超快太赫兹光谱的新结果表明,相干极化子振荡在100ps及以上的时间范围内产生和操纵,从而能够控制极性液体的动态电学性质。

    极性液体通过强光或粒子束电离产生自由电子,这些自由电子在皮秒时间尺度(1ps=10-12s)上弛豫成局域基态。弛豫过程包括周围偶极溶剂分子的重新定向和多余能量的耗散。

    通过这种方式,形成了一个定向的分子云,它屏蔽了电子的电荷。虽然大量的实验和理论工作已经建立了所谓溶剂化电子的单粒子图像,但电子及其周围溶剂云的集体极化子行为还没有得到很好的理解。

图2。醇-异丙醇中溶剂化电子的极化子振荡。样品中产生的振荡太赫兹电场被绘制为延迟时间的函数(参见图1)。(a) 实验观测到的振荡场——没有外部扰动的Eosc(t)(红色瞬态)和有外部扰动的振荡运动EPert/Osc(t)。粗蓝线标记了时间范围,其中极化子振荡被扰动的太赫兹脉冲所改变,后者显示为绿线。(b)通过理论模型计算的瞬态。
来源:Physical Review Letters (2023). DOI: 10.1103/PhysRevLett.131.166902

    近红外脉冲和一个或两个太赫兹脉冲的相关序列如图所示。第1(a,b)段。在电子弛豫到局域基态的过程中,集体极化子振荡被脉冲激发。振荡调制液体的介电函数,从而调制通过激发样品传输的单个太赫兹脉冲的电场[图1(a,c)和图2(a)]。振荡持续超过100ps的惊人的长时间范围,其3.9THz的频率由液体的电子浓度和介电性质决定。

    与附加太赫兹脉冲的相互作用扰动了这种振荡响应[图1(b,d)和图2(b)],导致扰动期间振荡相位和频率的显著变化。扰动太赫兹脉冲的电场引起非共振非线性极化,作用于极化子并改变电子和溶剂云的集体振荡。

左图:围绕溶剂化电子(绿色球)波动的醇分子进行协同极化子电荷密度振荡的漫画(红色为氢原子,蓝色为剩余分子)右图:在对微观电荷密度进行空间平均后,人们很容易识别出集体球形电荷密度振荡。后者在最初的100皮秒期间几乎没有阻尼。来源:Forschungsverbund Berlin e.V.(FVB)

    极化子振荡与空间电荷的调制有关,导致纳米延伸的球形分子云的径向(即纵向)振荡,从而屏蔽溶剂化电子的电荷。周期性的尺寸变化影响极化子的宏观极化率,使其可以用太赫兹电场进行光学探测。

    振荡的纵向特性对于它们与液体的其他激励的弱耦合至关重要,这导致相干运动的弱阻尼。基于克劳修斯•莫索蒂局部场模型的连续体模型中的理论计算再现了观测到的相位调制。

    该结果强调了极性分子系综中多体相互作用的重要性,并为通过外部太赫兹激发瞬态控制和操纵极性液体中的介电性质开辟了前景。

 
 

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