来源：phys.org；电子科技大学太赫兹科学技术研究中心 刘加腾 编译

摘要：超短能量太赫兹(THz)脉冲为光与物质相互作用的研究开辟了一个令人兴奋的新领域。对于小型实验室的材料研究，需要峰值场强接近MV cm⁻¹的可广泛调谐的飞秒太赫兹脉冲。目前，它们主要是通过光学整流和在没有反转对称的晶体中产生差频来获得的。本文提出了一种在中心对称介质，特别是金刚石介质中，基于拉曼共振增强四波混合产生无频率调谐间隙太赫兹脉冲的新方案。我们证明了我们可以产生高度稳定的、少周期的脉冲，具有近高斯空间和时间分布，载频可调从5到20太赫兹。它们具有稳定和可控的载波包膜相位，并在10太赫兹(焦点处的峰值场强为~1 MV cm⁻¹)从0.5 mm厚的金刚石中携带每脉冲约15 nJ能量。测得的太赫兹脉冲特性与理论预测吻合较好。讨论了该方案的其他优点，包括将太赫兹输出能量提高到更高水平的可能性。
来源：Light: Science & Applications (2023). DOI: 10.1038/s41377-023-01071-z

    强超短相干光脉冲的出现使光谱学领域发生了革命性的变化。它们可以很容易地观察到各种非线性光学效应，并有助于用非线性光学光谱对材料进行表征。此外，它们还为材料的强选择性激发和材料结构的光学操纵提供了一种手段，并增强了光场诱导铁电性和超导性等性能。他们还创造了材料中低频激发的超快动力学的充满活力的领域。

    由于过去几十年激光技术的进步，现在可以在从~10太赫兹到软x射线的整个光谱范围内使用桌面设置的强飞秒(fs)脉冲，甚至在普通实验室中也可以使用。

    在~5太赫兹以下，存在高强度皮秒脉冲，但在5到12太赫兹之间，稳定、连续可调的高能fs脉冲更具挑战性。然而，这是一个对材料研究非常重要的光谱范围。由较重原子组成的分子和固体的声子和振动都在这个范围内，化学和生物学中分子系统的分子间振动也是如此。固体的各种基本激发态也存在于这个谱区。

    在《光：科学与应用》上发表的一篇新论文中，由加州大学伯克利分校的Y. Ron Shen教授和复旦大学的田传山教授领导的科学家团队开发了一种产生超短太赫兹脉冲的新技术。

    目前，在二阶非线性晶体中进行光整流(OR)或差频产生(DFG)是产生太赫兹强脉冲的标准技术。然而，由于声子吸收，从晶体中产生太赫兹是有限的。有机非线性晶体已被用于高效的太赫兹产生，但它们只有几个5太赫兹以上的狭窄透明窗口，并且受到低光学损伤阈值的影响。

    激光诱导气体等离子体可以产生高能太赫兹脉冲。它们非常适合作为宽光谱范围内线性太赫兹光谱的探针。然而，它们复杂的空间模式使得它们不太适合作为强共振激励的泵浦。自由电子激光器和电子驱动太赫兹源也可以产生覆盖整个太赫兹光谱范围的fs脉冲，但它们对大多数研究人员来说并不容易获得。

    金刚石有许多诱人的优点。它的高光学损伤阈值允许输入泵浦强度如此之高，以至于可以诱导三阶非线性光学效应（例如，四波混合），可以与其他晶体中的二阶效应（例如，DFG）竞争。从太赫兹到紫外的整个区域的透明性导致光学响应系数的微弱频率色散，从而促进在广泛的光谱范围内产生相位匹配的太赫兹脉冲。

    此外，拉曼声子共振强且寿命长，极大地增强了金刚石在飞秒时间尺度上的三阶非线性。

    在金刚石中产生飞秒太赫兹脉冲的共振四波混合(R-FWM)可以被认为是飞秒红外脉冲与相干声子波之间的跳动过程，该声子波由两个皮秒输入脉冲拉曼激发。该过程通过声子波将飞秒红外脉冲下转换为飞秒太赫兹脉冲。能量转换效率由输出太赫兹脉冲能量与输入fs脉冲能量之比直接给出。

    研究小组测量了中心频率从5到20太赫兹的太赫兹脉冲的产生。该光谱范围可以很容易地扩展到100太赫兹。由于太赫兹辐射效率随频率的平方而增加，因此输入频率越高，脉冲能量越大。研究团队假设，在较厚的金刚石中R-FWM产生的输出太赫兹能量可以达到与GaSe或其他晶体化合物中DFG产生的相当的水平，特别是在较高的太赫兹频率下。

    他们的研究明确表明，金刚石中的R-FWM可以在宽光谱范围内制成高质量、强大的fs太赫兹发生器，没有任何间隙。作为通过拉曼激发声子波的直接频率下转换过程，R-FWM产生与输入的飞秒红外脉冲相同的飞秒太赫兹脉冲，除了频率漂移和辐射效率的一些修改之外。一个高质量的输入脉冲产生一个几乎同样高质量的太赫兹脉冲。

    调谐输入脉冲的特性将相应地调谐太赫兹输出脉冲的特性。在这方面，研究人员可以简单地通过调制输入脉冲来调制太赫兹脉冲的振幅或偏振。