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来源：北京大学量子材料科学中心

近日，北京大学物理学院量子材料科学中心（现上海交通大学李政道研究所）、北京量子信息科学研究院王楠林教授、董涛副研究员领导的课题组与合作者一起，利用强场太赫兹三次谐波产生（THG）谱学技术，系统研究了无序s-波超导体NbN薄膜接近超导体—绝缘体转变（SIT）区域的非线性太赫兹响应行为，观测到在正常态存在反常的太赫兹三阶非线性信号，而在超导态THG频谱呈现展宽的多峰结构，揭示了该正常态非线性与超导态Higgs模之间存在耦合与干涉效应。相关成果以“接近超导体-绝缘体转变的无序s波超导体中的异常太赫兹非线性”(Anomalous terahertz nonlinearity in disordered s-wave superconductor close to the superconductor-insulator transition)为题，发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上，并被编辑选为推荐文章（Editors’Suggestion）。

超导体除了单粒子激发外，还存在与序参量振幅和相位涨落相关的集体激发模式。其中，超导序参量振幅模式（即Higgs模）近年来已通过强场太赫兹谱学在多种体系中得到探测。然而，在强无序体系中，电子局域化、介观尺度超导不均匀性等因素会显著改变材料的线性与非线性响应特性。特别是在接近SIT的区域，体系中可能同时存在局域化电子与“超导岛”结构，其非线性来源复杂。厘清无序背景下正常态与超导态非线性之间的关系，是理解超导集体模式与无序效应耦合机制的关键科学问题。

围绕这一问题，他们研究了不同无序程度的NbN超导薄膜（以Ioffe-Regel参数kFl表征无序强度），在0.42 THz强场驱动下测量其三次谐波响应。实验发现，在接近SIT的强无序样品（kFl ~ 2.5，Tc = 5.9 K）中，THG信号在Tc以上仍然清晰可测，并可延伸至远高于Tc的温度区间；而在无序较弱或极强（无超导）的样品中，正常态THG信号则消失。这一结果表明，正常态非线性仅在特定无序区间内显著增强，呈现出类似“穹顶型”的无序依赖关系。

为进一步探究其物理起源，课题组开展了系统性的磁场调控实验，为此课题组成员与中国科学院物理研究所极端条件平台的汪信波副研究员等合作搭建了一套高性能磁场下太赫兹高次谐波测量系统，将台面激光驱动的强场太赫兹源与超导磁体结合，实现了低温（1.5 K）强磁场（10 T）的极端测量环境，且太赫兹单脉冲峰值场强可达500 kV/cm。相关成果以“基于台面式激光的低温强磁场太赫兹高次谐波光谱仪”(Table-top laser-based terahertz high harmonic generation spectroscopy under magnetic fields and low temperatures)为题，已发表在《科学仪器评论》（Review of Scientific Instruments）上。

磁场调控实验结果显示，在Tc以上施加强磁场（可完全抑制宏观超导相干）并不会削弱该正常态THG信号，排除了其来源于超导涨落的可能性。此外，对正常金属Au薄膜的对照实验同样观察到THG呈现出“穹顶型”的无序依赖关系，表明无序增强的三阶非线性响应具有一定普遍性。

另一方面，当体系进入超导态后，THG强度出现急剧增强，并呈现出时域上的拍频结构以及频谱上的展宽和多峰结构。分析指出，这种复杂谱结构可以理解为来自正常态电子通道与不同超导岛内库珀对通道之间发生耦合和量子干涉所致。这一发现揭示，在强无序超导体中，正常态电子动力学与超导集体模式之间存在深刻的非线性关联。

该工作表明，无序不仅改变超导集体模式的可观测性，而且可以在正常态中引入显著的本征非线性响应，并在进入超导态后与 Higgs 模发生耦合干涉。研究不仅为理解强无序超导体中集体模式与电子非线性动力学之间的相互作用提供了关键实验证据，也为利用非线性太赫兹谱学研究量子相变附近的复杂电子态建立了新的实验范式。

图1：不同无序度NbN的太赫兹THG测量结果。观察到弱无序样品的共振现象以及强无序样品的正常态THG信号。

图2：强无序样品在磁场下的静态电导率以及磁场下THG实验结果。观察到超导态下的时域拍频结构和频域展宽多峰结构，以及正常态THG信号的磁场稳定性。

图3：不同无序度Au薄膜的THG测量结果。观察到THG强度随无序呈“穹顶型”分布。

图4：强无序样品电导率的模型拟合以及物理机制示意图。

北京大学物理学院量子材料科学中心博士研究生王豪为论文第一作者，汪信波副研究员、董涛副研究员和王楠林教授为论文共同通讯作者。无序NbN薄膜由南京大学电子科学与工程学院贾小氢教授课题组提供，Au薄膜由中科院物理所宋小会副研究员提供，氩离子束轰击调控Au薄膜无序度由中科院物理所李洋沐特聘研究员、金魁研究员等帮助完成。该工作得到了国家自然科学基金和国家重点研发计划的支持。

    文章链接：
    https://doi.org/10.1103/t5wx-z86b
    https://doi.org/10.1063/5.0215129